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Mémoire de Maîtrise
DOI
https://doi.org/10.11606/D.3.2020.tde-28102021-104937
Document
Auteur
Nom complet
Henry Gandelman
Adresse Mail
Unité de l'USP
Domain de Connaissance
Date de Soutenance
Editeur
São Paulo, 2020
Directeur
Jury
Gouvêa, Douglas (Président)
Fonseca, Fabio Coral
Silva, Andre Luiz da
Titre en portugais
Segregação do antimônio na superfície e no contorno de grão do dióxido de titânio e seu efeito na foto reatividade.
Mots-clés en portugais
Fotocatálise
Fotossíntese artificial
Nanomateriais
Segregação
Resumé en portugais
Com mudanças climáticas ocorrendo no mundo e acordos internacionais sendo selados para tentar revertê-las ou controlá-las, a busca por novas fontes de energia se torna imperativa. Uma dessas fontes é a fotossíntese artificial, que visa replicar o sistema natural que armazena a energia solar em ligações químicas. Diversos sistemas de óxidos semicondutores conseguem realizar as reações necessárias sob irradiação solar, porém a eficiência destes ainda não atingiu níveis que os tornem viáveis. Esse estudo vem, portanto, para explorar o papel do contorno de grão na eficiência desses materiais, pela análise do óxido semicondutor dióxido de titânio (TiO2) dopado com antimônio (Sb). Trabalhos anteriores já revelaram que a dopagem ocorre com o Sb na forma de cátion Sb3+ e Sb5+, que há segregação superficial e que há melhora na atividade fotocatalítica. O material utilizado neste trabalho foi sintetizado pelo método de Pechini, com dopagens entre 0,05% e 2% molar, calcinado à 350ºC, além do TiO2 puro, para referência. Os difratogramas de raios X mostraram estabilização da fase rutilo com o aumento da dopagem, apesar do anatásio ser a fase principal em todas as amostras. Também foi observada a redução dos tamanhos de cristalito nas amostras com maiores dopagens.Os espectrogramas de infravermelho indicaram a possível anulação de um sítio de adsorção de dióxido de carbono (CO2) com o aumento da dopagem, assim como os ensaios de lixiviação superficial mostram segregação do dopante na superfície. O ensaio fotocatalítico mostrou maior degradação para a menor dopagem utilizada, 0,05%Sb, com a reatividade caindo conforme aumentava-se o teor de Sb da amostra.
Titre en anglais
Antimony segregation on titanium dioxide's surface and grain boundaries and its effect on electric conductivity.
Mots-clés en anglais
Artificial photosynthesis
Nanomaterials
Segregation
TiO2
Resumé en anglais
With climate changes taking place in the world and international agreements being sealed to try to reverse or control them, the search for new energy sources becomes imperative. One such source is synthetic photosynthesis, which aims to replicate the natural system that stores solar energy in chemical bonds. Several semiconductor oxide systems can perform the necessary reactions under solar irradiation, but their efficiency has not yet reached levels that make them viable. This study, therefore, aims to explore the grain boundary influence on these materials efficiency, by analysing Sb doped-TiO2. Previous works have already revealed that Sb doping happens in two forms, Sb3+ and Sb5+ , that there is surface segregation and that it enhances photocatalytic activities. The material used in this work was synthesized by the Pechini method, with doping between 0.05 and 2 mol%, calcined at 350 ºC, and pure TiO2, for reference. X-ray difratograms have shown stabilization of the rutile phase and smaller crystallite sizes with increased doping, even though anatase is the main phase of all samples. Infrared spectrograms indicate possible poisoning effect, neutralizing a CO2 adsorption site by Sb doping, and surface lixiviation have shown surface segregation of the doping element. The photocatalytic test has shown an optimal point at 0.05%Sb, with reactivity worsening by additions of Sb beyond this point.
 
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Date de Publication
2021-10-28
 
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