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Thèse de Doctorat
DOI
10.11606/T.3.2016.tde-22082016-102752
Document
Auteur
Nom complet
Arlen Mabel Lastre Acosta
Adresse Mail
Unité de l'USP
Domain de Connaissance
Date de Soutenance
Editeur
São Paulo, 2016
Directeur
Jury
Teixeira, Antonio Carlos Silva Costa (Président)
Dezotti, Marcia Walquiria de Carvalho
Freire, Renato Sanches
Guardani, Roberto
Nogueira, Raquel Fernandes Pupo
Titre en portugais
Processos de tratamento não convencionais para degradação do antibiótico sulfadiazina em meio aquoso.
Mots-clés en portugais
Alta frequência ultrassônica
Antibióticos
Cavitação acústica
Foto-Fenton
Processos avançados de oxidação (POA)
Substâncias bioorgânicas solúveis (BOS)
Sulfadiazina
Sulfonamidas
Resumé en portugais
A presença de antibióticos no meio ambiente aquático tem causado crescente preocupação mundial. Além dos relatos de resistência de bactérias a antibióticos, essa classe de fármacos também pode causar efeitos tóxicos e atuar como perturbadores endócrinos em diversos organismos vivos e, possivelmente, em humanos. Dentre os antibióticos comumente usados destacam-se as sulfonamidas, detectadas em águas subterrâneas e superficiais. Os processos avançados de oxidação (POA) têm sido apontados como tecnologias eficientes para tratamento de poluentes recalcitrantes em diferentes matrizes aquosas. Dentre os POA, o processo foto-Fenton é uma alternativa para a degradação de compostos não biodegradáveis, incluindo fármacos. Uma vez que a principal limitação do processo é o intervalo de pH (2,5- 4,0), a reação pode ser vantajosamente conduzida empregando-se substâncias bio-orgânicas solúveis (BOS) como agentes complexantes de Fe3+ em condições ligeiramente ácidas (pH 5). Por sua vez, o emprego da energia ultrassônica tem sido menos estudado. Nesse contexto, o objetivo deste trabalho é estudar a degradação do antibiótico sulfadiazina (SDZ) por meio do processo foto-Fenton na presença de substâncias bio-orgânicas solúveis (UVvis/ Fe3+/H2O2/BOS) e do processo de cavitação por meio de ultrassom (US). Os resultados obtidos mostram que a sulfadiazina é eficientemente degradada por ultrassom de alta frequência. As maiores porcentagens e taxas de remoção são obtidas usando menor frequência de operação (580 kHz), maior potência dissipada e em pH ligeiramente ácido (melhor condição: pH 5,5). Além disso, a reação de Fenton, combinada com o tratamento US, melhorou notavelmente a degradação da SDZ, particularmente quando quantidades extras de H2O2 foram adicionadas ao sistema. Por sua vez, o uso de BOS como aditivos no processo foto-Fenton apresenta influência marcante na fotodegradação da SDZ em condições ligeiramente ácidas (pH 5). Os BOS podem estabilizar espécies de ferro em solução aquosa em pH próximos ao neutro, o que constitui uma propriedade de grande interesse. Sob as condições estudadas, o BOS CVT230 foi mais eficiente do que FORSUD, provavelmente devido às diferenças nos grupos funcionais presentes na composição destas substâncias. Finalmente, foram calculados os indicadores de consumo de energia elétrica por ordem de grandeza (EEO) para o processo de ultrassom (1572 kW h m-3 ordem-1) e área do coletor por ordem de grandeza (ACO) para o processo foto-Fenton (8,07 m2 m-3 ordem-1).
Titre en anglais
Non-conventional treatment processes for the degradation of the antibiotic sulfadiazine in aqueous medium.
Mots-clés en anglais
Acoustic cavitation
Advanced oxidation processes (AOP)
Antibiotics
High frequency ultrasound
Photo-Fenton
Soluble bio-organic substances (SBO)
Sulfadiazine
Sulfonamides
Resumé en anglais
The potential impacts of antibiotic residues in the environment have become an emerging concern during recent years due to their relation with the development of resistant bacteria, and in some cases to their ability to cause toxic and endocrine disrupting effects in humans and other living organisms. Highlighted among the commonly used antibiotics are the sulfonamides, detected in groundwater and surface water. Advanced oxidation processes (AOP) might constitute an important alternative to deal with pharmaceuticals degradation. Among them, the photo-Fenton process has been widely used. One of its major drawbacks is the highly acidic pH needed (2,5-4,0) to avoid the formation of photochemically inactive iron oxides and hydroxides. The ability of soluble bio-organic substances (SBO) to complex metal cations such as iron is useful for the development of photo-Fenton at mild acidic conditions (pH 5). In turn, the use of ultrasonic energy has been less studied. In this context, the aim of this work is to study the degradation of the antibiotic sulfadiazine (SDZ) by the photo-Fenton process in the presence of soluble bio-organic substances (UV-vis/Fe3+/H2O2/SBO) and by ultrasonic cavitation (US). The results confirm that SDZ is effectively degraded by highfrequency ultrasound. Higher SDZ percent removals and removal rates were observed for the lowest operating frequency (580 kHz), higher dissipated power, and in slightly acidic solution (pH 5.5). On the other hand, SDZ degradation is highly improved in the case of the US/ Fe(II)/H2O2 system. The use of the SBO as Fenton additives in turn has a remarkable influence in SDZ photodegradation at slightly acid conditions (pH 5). This could be ascertained to the complexation of iron by the SBO, hence maintained in the reaction medium as a photoactive species. Under the studied conditions, the BOS CVT230 was more efficient than FORSUD, probably due to differences in the functional groups present in the composition of these substances. Finally, the figures-of merit electrical energy per order (EEO) and collector area per order (ACO) were calculated for the ultrasound (1572 kW h m-3 ordem-1) and photo-Fenton (8,07 m2 m-3 ordem-1) processes respectively.
 
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Date de Publication
2016-08-22
 
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  • Lastre-Acosta, A.M., et al. Application of soluble bio-organic substances (SBO) in photochemical processes for the degradation of antibiotics contaminating water (trabalho completo aceito para apresentação no evento). In XX Congresso Brasileiro de Engenharia Química (XX COBEQ), Florianópolis (SC), 2014. Anais., 2014. Abstract.
  • Lastre-Acosta, A.M., et al. Effect of soluble bio-organic substances (SBO) as photocatalysts on the photo-Fenton processes for sulfadiazine degradation. In 8th European Meeting on Solar Chemistry and Photocatalysis: Environmental Applications SPEA8, Tessalônica, 2014. Proceedings/Book of Abstracts., 2014. Abstract.
  • ACOSTA, A. M. L., TEIXEIRA, A.C.S.C., y JAUREGUI-HAZA, U. Procesos de oxidación avanzada para el tratamiento de sistemas acuosos contaminados con antibióticos. In VII Simposio Universitario Iberoamericano sobre Medioambiente-16 Convención Científica de Ingenieria y Arquitectura, La Habana-Cuba, 2012. Proceedings., 2012.
  • González López, D., et al. Modelación de los procesos avanzados de oxidación com empleo de energía solar para el tratamiento de águas residuales. In 20a Conferencia de Química, Universidade de Oriente, Santiago de Cuba, 2011. Anais., 2011. Resumo.
  • LASTRE, A. M., et al. Degradation of sulfadiazine in aqueous solutions by ultrasonic treatment. In 7º Encontro sobre Aplicações Ambientais de Processos Oxidativos Avançados/1º Congresso Iberoamericano de Processos Oxidativos Avançados, Recife, 2013. Abstracts., 2013. Abstract.
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