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Tesis Doctoral
DOI
10.11606/T.46.2015.tde-29072015-111500
Documento
Autor
Nombre completo
Saulo Afonso de Almeida Filho
Dirección Electrónica
Instituto/Escuela/Facultad
Área de Conocimiento
Fecha de Defensa
Publicación
São Paulo, 2015
Director
Tribunal
Ferreira, Ana Maria da Costa (Presidente)
Boscov, Maria Eugenia Gimenez
Freire, Renato Sanches
Guardani, Roberto
Rossi, Liane Marcia
Título en portugués
Processos oxidativos com hidroperóxidos, persulfatos ou perácidos, catalisados por espécies de cobre e de ferro com potencial aplicação em química ambiental
Palabras clave en portugués
Catálise
Complexos metálicos
Hexaniobatos
Poluentes
Processos oxidativos avançados (POA)
Tratamento de efluentes
Resumen en portugués
Neste trabalho, foram sintetizados complexos de cobre e ferro, com ligantes imínicos, obtidos a partir de 2-acetilpiridina e 2-(2-aminoetilpiridina) (apyepy), ou 2-acetilpiridina e 2-(aminometil)benzimidazol (apyambi), e com ligantes comerciais (ácido nitrilotriacético ou picolínico), capazes de catalisar a oxidação de poluentes, como benzeno, tolueno, etilbenzeno e xilenos (BTEX). Foi utilizado o tolueno como composto-modelo destes poluentes, que foi degradado com o uso de peróxido de hidrogênio, persulfato de sódio, ácido peracético ou peróxidos de metais alcalinos como agentes oxidantes. Os ligantes imínicos foram obtidos a partir de precursores carbonílicos e amínicos adequados, através de reações de condensação, e os correspondentes complexos metálicos de cobre(II), ferro(II) ou ferro(III) foram isolados utilizando métodos usuais de nosso laboratório. A caracterização dos compostos foi feita através de diversas técnicas analíticas e espectroscópicas: UV/Vis, infravermelho (IV) e de ressonância paramagnética eletrônica (EPR). Posteriormente, foi feita a inserção desses complexos de ferro e de cobre sintetizados em matrizes inorgânicas de niobatos e a verificação de sua reatividade em comparação com as mesmas espécies em solução. Monitorou-se a degradação do tolueno pelo peróxido de hidrogênio por cromatografia gasosa e os resultados obtidos indicaram boa atividade catalítica dos complexos, tanto em solução como inseridos em matrizes de niobato. Em solução, os complexos imínicos foram mais ativos que os de ligantes comerciais. Os compostos de ferro com ambos os ligantes imínicos mostraram-se melhores catalisadores que os correspondentes de cobre e um dos ligantes testados foi o mais eficiente (apyepy) com ambos os metais. A inserção em niobatos, aparentemente, preserva o catalisador e mantém sua atividade por mais tempo, mostrando que a inserção em niobatos beneficia o processo
Título en inglés
Oxidation processes with hydroperoxides, persulphates or peracids catalyzed by copper and iron species with potential application in environmental chemistry
Palabras clave en inglés
Advanced oxidation process (AOP)
Catalysis
Metal complexes
Niobates
Pollutants
Wastewater treatments
Resumen en inglés
In this work, iron and copper complexes were synthesized, with imine ligands obtained from 2-acetylpyridine and 2-(2-aminethylpiridine) (apyepy), or 2- acetylpyridine and 2- (aminomethyl)benzimidazole (apyambi) and commercial ligands (nitriletriacetic and picolinic acids) that are able to catalyze the oxidation of pollutant compounds as benzene, , ethylbenzene and xilenes (BTEX). Toluene was used as model compound of those pollutants, and its degradation was verified by using hydrogen peroxide, alkaline peroxide, sodium persulfate, or peracetic acid as oxidant agent. The imine ligands were obtained from adequate carbonyl and amine precursors, in condensation reactions, and the corresponding copper(II), iron(II) and iron(III) complexes were isolated by usual methods developed in our laboratory. Their characterization was carried out by analytical and spectroscopic techniques (UV/Vis, IR and EPR). Those complexes were then inserted in inorganic matrices (niobates) e its reactivity were compared to that of the analogous species in solution. Toluene degradation by hydrogen peroxide was monitored by gas chromatography, and the results showed good catalytic activity of all the complexes, both in solution and inserted into niobate matrices. In solution, the imine complexes were more efficient than the species with commercial ligands. The iron compounds with both imine ligands acted as better catalysts than the corresponding copper species, and for both metals those with the ligand apyepy were the most efficient in both cases. The insertion in niobates apparently preserves the catalyst and maintains its activity for longer, attesting that the insertion ameliorated the process.
 
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Fecha de Publicación
2015-08-07
 
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