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Thèse de Doctorat
DOI
10.11606/T.75.2014.tde-10122014-153643
Document
Auteur
Nom complet
Rafael Frederice
Adresse Mail
Unité de l'USP
Domain de Connaissance
Date de Soutenance
Editeur
São Carlos, 2014
Directeur
Jury
Gehlen, Marcelo Henrique (Président)
Araki, Koiti
Gessner, Fergus
Guimarães, Francisco Eduardo Gontijo
Rodembusch, Fabiano Severo
Titre en portugais
Preparação e caracterização de sistemas híbridos CdS/TiO2/SiO2 para aplicações fotoquímicas
Mots-clés en portugais
fotocatalisadores híbridos
fotorredução
injeção de carga
intermitência de fluorescência
Resumé en portugais
No presente trabalho, três tipos de fotocatalisadores híbridos nanométricos, CdS, CdS/TiO2, e CdS/TiO2/SiO2, foram preparados e utilizados em três aplicações fotoquímicas: fotodegradação macro e microscópica de um corante, fotólise da água para geração de H2 com acompanhamento via espectrometria de massas in situ e estudo de uma reação redox via microscopia de fluorescência de campo largo. As análises por microscopia eletrônica de varredura (MEV) e de transmissão (MET) apresentaram esferas de sílica com diâmetro em torno de 300 nm e nanopartículas de CdS e TiO2 com diâmetro da ordem de 5 nm e com alta aglomeração. O recobrimento da sílica com TiO2 e CdS não foi uniforme, resultando em "ilhas" preferencialmente isoladas. Apesar da morfologia heterogênea, os fotocatalisadores foram eficientes na degradação da safranina O, apresentando cinética de 1ª ordem em relação à concentração do corante. No que se refere à fotólise da água, o sistema ternário (CdS/TiO2/SiO2) apresentou a maior taxa de produção de H2 (0,79 mmol h-1 g-1), o que indica maior eficiência na transferência ou injeção de carga entre CdS e TiO2, devido ao melhor contato entre os dois semicondutores na superfície das nanopartículas (NPs) de sílica. Esse sistema também foi o mais eficiente na fotorredução do corante não fluorescente resazurina no corante fluorescente resorufina, acompanhada através de medidas de intermitência de fluorescência utilizando microscopia de fluorescência de campo largo. Em geral, os sistemas após adição do corante apresentaram intermitência de fluorescência mais lenta, com maiores tempos de relaxação de off. A fotorredução do corante estabeleceu um método interessante para o mapeamento das regiões de injeção de carga CdS/TiO2, inicialmente escuras e a seguir com alta intensidade de emissão.
Titre en anglais
Synthesis and characterization of CdS/TiO2/SiO2 hybrid systems for photochemical applications
Mots-clés en anglais
charge injection
fluorescence intermittency
hybrid photocatalysts
photoreduction
Resumé en anglais
In the present work, three types of nanosized hybrid photocatalysts, CdS, CdS/TiO2 and CdS/TiO2/SiO2, were synthesized and used in three photochemical applications: macro and microscopic photodegradation of a dye, photolysis of water to generate H2 monitored by in situ mass spectrometry and study of a redox reaction by wide-field fluorescence microscopy. Scanning (SEM) and transmission (TEM) electronic microscopies showed quasi-monodispersed silica spheres with a diameter of about 300 nm and CdS and TiO2 nanoparticles with a diameter of approximately 5 nm highly agglomerated. The coating of the silica with CdS and TiO2 was not uniform, resulting in "islands" preferentially isolated. Despite the heterogeneous morphology of the photocatalysts, they were efficient in the degradation of a safranine O solution, showing kinetics of first order with respect to dye concentration. With regard to water photolysis, the ternary system (CdS/TiO2/SiO2) showed the highest rate of H2 production (0.79 mmol g-1 h-1) , which indicates more efficient charge transfer or injection between CdS and TiO2 due to better contact between the two semiconductors on the surface of the silica nanoparticles (NPs). This system also was the most efficient photocatalyst in the photorreduction of the nonfluorescent dye resazurin into the fluorescent dye resorufin, monitored by fluorescence intermittency measurements using wide-field microscopy. In general, the systems after adding the dye presented slower fluorescence intermittency, with higher times of off relaxation. The photoreduction of the dye provided an interesting method for mapping the regions of CdS/TiO2 charge injection, initially dark and then with high emission intensity.
 
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Date de Publication
2015-01-13
 
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