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Doctoral Thesis
DOI
10.11606/T.76.2018.tde-31012018-154934
Document
Author
Full name
Gustavo Targino Valente
E-mail
Institute/School/College
Knowledge Area
Date of Defense
Published
São Carlos, 2017
Supervisor
Committee
Guimarães, Francisco Eduardo Gontijo (President)
Cury, Luiz Alberto
Faria, Roberto Mendonça
Gobato, Yara Galvão
Santos, Lucas Fugikawa
Title in Portuguese
Dinâmica de éxcitons e transporte de cargas em heteroestruturas orgânicas
Keywords in Portuguese
Dinâmica de cargas
Filmes orgânicos ultrafinos
Migração de éxcitons
Abstract in Portuguese
A proposta desse estudo é investigar as propriedades de migração do éxciton, transferência de energia e transporte de cargas em heteroestruturas orgânicas ultrafinas compostas pela integração de um polímero semicondutor com moléculas de clorofila. A sintonização dos estados eletrônicos desses materiais torna possível a obtenção de heteroestruturas com modulação energética capazes de aprisionar éxcitons e cargas apresentando potencialidade de aplicação em Diodos Orgânicos Emissores de Luz (OLEDs). Para tal filmes de polifuoreno (PFO) (camada transportadora de carga) totalmente amorfo e filmes de clorofila (camada ativa na forma de poço de potencial) foram preparados utilizando a técnica e automontagem (LBL) combinada com spin-coating, caracterizados por microscopia confocal por varredura a laser e técnicas espectroscópicas de absorção e emissão. Investigou-se os processos fotofísicos utilizando microscopia confocal e de tempo de vida. Os resultados foram interpretados com base no modelo de transferência de energia de Förster combinado com as taxas de Miller-Abrahams e com a equação de difusão excitônica. Com essa abordagem, obteve-se uma relação entre a migração do éxciton no PFO e a transferência de energia não radiativa deste polímero para as moléculas de clorofila. Observou-se uma eficiente transferência de energia igual a 94% no regime de filmes ultrafinos. Para compreender os mecanismos de transporte de carga, implementamos e validamos o método de simulação de Monte Carlo para o transporte de carga em sistemas orgânicos desordenados. Com essa abordagem investigou-se a dinâmica das cargas em filmes poliméricos desordenados com e sem a camada de poço de potencial. Propriedades elétricas, tais como, mobilidade elétrica e coeficiente de difusão, foram obtidas e estão de acordo com os reportados na literatura. Obteve-se uma taxa de preenchimento de cargas no poço de potencial igual a 1010 buracos/s para campo elétrico de 1 MV/cm e constatou-se que a taxa aumenta com o campo elétrico. Tal abordagem apresenta-se como uma alternativa interessante para auxiliar o planejamento experimental de OLEDs baseados em heteroestruturas orgânicas.
Title in English
Exciton dynamics and charge transport in organic heterostructure
Keywords in English
Charge dynamics
Exciton migration
Ultrathin organic films
Abstract in English
In this study the exciton migration, energy transfer and charge transport in ultrathin organic heterostructure formed by semiconductor polymer and chlorophyll molecules were investigated. The energetic tuning between these materials promotes organic heterostructures with energetic modulation capable of trapping excitons and charges showing an application potential in Organic Light Emitting Diodes (OLEDS). Amorphous polyfluorenes (PFO) and chlorophyll a (chla) were prepared using self-assembly combined with spin-coating methods and characterized by confocal laser scanning microscopy and spectroscopic techniques. Photophysical processes were investigated using confocal and life-time microscopy and the results interpreted from the model of Förster energy combined with the Miller-Abrahams rate as well as the exciton diffusion equation. These results provided a relationship between the exciton migration in the PFO film and the non-radiative energy transfer from polymer to chla molecules. An efficient transfer of energy equal to 94% was observed. Method of the Monte Carlo simulation were implemented to investigate the charge transport in this disordered organic system. Using this method, the charge dynamics with and no potential well layer was studied. Electrical properties obtained, such as electric mobility and diffusion coefficient, are in agreement with literature. It was estimated a charge fill rate in the potential well equal to 1010 holes/s for 1 MV/cm and this parameter increases with the electric field. This approach has been shown to be an interesting alternative for the experimental design of OLEDs composed by organic heterostructure.
 
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Publishing Date
2018-02-05
 
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