Ultrafast pump-probe techniques have become essential characterization tools for the development of new materials because they are able to obtain information about the dynamic processes that occur in matter when it interacts with light. In this particular kind of spectroscopy, the important processes concern the fs, ps and ns timescales, which are achieved experimentally by employing ultrashort-pulsed lasers in the pump-probe setups. The objective of this work was to build a new pump-probe platform in the laboratory with time resolution between 150 and 250 fs, tunable pump and probe sources from the UV to the MIR range (210 - 3000 nm), and with lock-in based signal acquisition for increased signal-to-noise ratio. In addition, a spectrometer-based setup was also developed for acquisition with a broadband probe. This setup was mainly used in the form of a transient absorption and transient absorption anisotropy experiment. However, it can be easily adaptable for different pump-probe experiments and also several kinds of samples. To test the setup, measurements on a monolayer MoS₂ thin film were performed. The results obtained were in agreement with the literature and have shown the setup is able to measure samples with low absorbance (<0.1). Afterward, a class of four push-pull azobenzenes with octupolar moieties were studied. It was possible to identify two photoisomerization mechanisms happening on the few-ps range and which led to different pathways with also different signatures on the ground state decay. By comparing the four molecules, the effect of inertia, charge symmetry and push-pull strength on the isomerization dynamics was characterized, leading to a comprehensive study of not only the trans but also the cis isomer. Finally, an heterogeneous mixture of perylene aggregates and monomers was studied under two solvent conditions and with variations of the solution temperature. It was possible to characterize the excited state lifetime, the charge transfer signatures of the excited state and also the orientation of transition dipole moments in the aggregate form. With the study of these three samples, the versatility and capabilities of the setup are demonstrated. Additionally, with the implementation of a Noncollinear Optical Parametric Amplifier during the project, with pulses up to 18 fs, the setup will also be able to measure much faster dynamics in the future.

Técnicas ultra rápidas de pump-probe(bombeio e prova) tornaram-se ferramentas de caracterização essenciais para o desenvolvimento de novos materiais pois são capazes de obter informações sobre os processos dinâmicos que ocorrem na matéria quando ela interage com a luz. Neste tipo particular de espectroscopia, os processos importantes dizem respeito às escalas de tempo de fs, ps e ns, que são alcançadas experimentalmente pelo uso de lasers de pulsos ultracurtos nas configurações pump-probe. O objetivo deste trabalho foi construir uma nova plataforma pump-probe em laboratório com resolução de tempo entre 150 e 250 fs, fontes de pump e probe sintonizáveis da faixa de UV a MIR (210 - 3000 nm) e com aquisição de sinal baseada em amplificadores lock-in para aumento da razão sinal-ruído. Além disso, uma configuração utilizando um espectrômetro também foi desenvolvida para aquisição com um probe de banda larga. Essa configuração foi utilizada principalmente na forma de um experimento de absorção transiente e anisotropia de absorção transiente. No entanto, pode ser facilmente adaptável para diferentes experimentos de pump-probe e também vários tipos de amostras. Para testar a configuração, foram realizadas medições em um filme fino monocamada de MoS₂. Os resultados obtidos estão de acordo com a literatura e mostraram que o setup é capaz de medir amostras com baixa absorbância (<0,1). Posteriormente, uma classe de quatro azobenzenos push-pull com porções octupolares foi estudada. Foi possível identificar dois mecanismos de fotoisomerização ocorrendo na faixa de poucos ps e que levaram a diferentes caminhos com assinaturas também diferentes no decaimento do estado fundamental. Ao comparar as quatro moléculas, o efeito da inércia, simetria de carga e força push-pull na dinâmica de isomerização foi caracterizado, levando a um estudo abrangente não apenas do isômero trans, mas também do cis. Finalmente, uma mistura heterogênea de agregados e monômeros de perileno foi estudada sob duas condições de solvente e com variações da temperatura da solução. Foi possível caracterizar o tempo de vida do estado excitado, as assinaturas de transferência de carga do estado excitado e também a orientação dos momentos de dipolo de transição na forma agregada. Com o estudo dessas três amostras, a versatilidade e as capacidades da plataforma são demonstradas. Adicionalmente, com a implementação de um Amplificador Óptico Paramétrico Não-Colinear durante o projeto, com pulsos de até 18 fs, o setup também poderá medir dinâmicas muito mais rápidas no futuro.