Neste trabalho investigamos a natureza do índice de refração não linear no rubi (Al₂O₃ : Cr³⁺), alexandrita (Be Al₂ O₄ : Cr³⁺) e aluminato de gadolínio dopado com Cr³⁺ (Gd AI O₃ : Cr³⁺). Para tal fim, foram utilizadas as técnicas de mistura de duas ondas quase degeneradas- (MDOQD) auto-difração dos feixes incidentes em redes de população e espectroscopia de absorção de estados excitados. Demonstramos pela primeira vez a transferência de energia por mistura de duas ondas em alexandrita e Gd AI O₃ : Cr³⁺ : ³⁺, assim como verificamos neste último a duração em primeira ordem do feixe forte e medimos a variação de sua intensidade como função da velocidade de deslocamento da rede de população. Estes resultados nos permitiram obter o índice de refração não linear n₂ (n₂ = n'₂ + i n"₂), a intensidade de saturação para o bombeamento óptico, bem como o tempo de vida do estado metaestável ²E do Cr³⁺ nas diversas redes hospedeiras. Concluímos que a banda de transferência de carga característica do Cr³⁺ localizada no ultravioleta, produz a contribuição mais importante para n₂ e possibilita, no caso de cristais bastante dopados, uma transferência de energia assistida por fóton não ressonante. Como conseqüência deste processo de transferência de energia, verificamos que a parte imaginária do índice de refração não linear (n'₂) do Gd AI O₃ : Cr³⁺ varia com a intensidade da luz incidente. Propusemos também um modelo teórico que possibilita o tratamento da mistura de várias ondas quase degeneradas em absorvedores saturáveis. Neste modelo, a MDOQD é encarada como a auto-difração de ordem zero dos feixes incidentes na rede de população e os efeitos de saturação são previstos corretamente.

This work investigates the nature of the nonlinear refractive index in ruby (Al₂ O₃ : Cr³⁺), alexandrite (Be Al₂ O₄ : Cr³⁺) and chromiumdoped gadolinium aluminate (Gd AI O₃ : Cr³⁺). We have used, for this purpose, the techniques of nearly degenerate two-wave mixing (NDTWN), self-diffraction of the incident beams in a population grating and excited state absorption spectroscopy. We demonstrated, for the first time, the energy transfer due to the two-wave mixing in alexandrite and Gd AI O₃ : Cr³⁺, as well as we verified in the later the first-order self-diffraction of the strong beam and measured its intensity dependence on the population grating velocity. These results allowed us to obtain the nonlinear index n₂ (n₂ = n'₂ + i n”₂), the saturation intensity, and the lifetime of the ²E metaestable state of Cr³⁺ in the different hosts. We came to the conclusion that the UV charge-transfer band characteristic of the Cr³⁺ gives the main contribution to n₂ and allows, in the case of heavely doped crystals, a photon-assisted en-resonance energy transfer. As a consequence or this energy transfer process, we observed the dependence of the imaginary part of the nonlinear index (nŖ) of Gd Al O₃ : Cr³⁺ on the incident beam intensity. We also proposed a theoretical model which allows the description or nearly degenerate multi-wave mixing in saturate absorbers. In this model, the NDTWM is regarded as the zero-order term of the intersecting beams self-diffraction in a saturate travelling wave and the saturation effects are correctly predicted.